作为石墨的二维结构单元,石墨烯graphene与石墨具有相似的化学性质,其独特的物理和化学性质,为开发最先进的石墨器件提供了更多种类和可调特性。因此,石墨烯是研究石墨-电极界面微观结构和反应动力学的理想平台。然而,石墨烯易受各种外在因素的影响,如衬底效应substrate effect,这也引起了许多混淆和争议。
今日,复旦大学 物理系 Ying Xu,田传山Chuan-Shan Tian等,在Nature上发文,报道获得了厘米级大小的无衬底单层石墨烯,并悬浮在具有栅极可调性的水性电解质表面。基于和频生成光谱 sum-frequency spectroscopy技术,从而展示了石墨烯-水界面的结构演变与栅极电压的关系。
在Stern紧密层中,在水电解窗口内,水的氢键网络几乎没有变化,但是,在开启电化学反应时,水的氢键网络发生了显著变化。在析氢反应开始时,石墨烯-水界面上,突出的悬空O–H键消失,这表明由于电极附近过量的中间物种,最顶层发生了显著的结构变化。悬浮的大尺寸原始石墨烯,提供了新的平台,用以揭示石墨-电极界面的微观过程。
Structure evolution at the gate-tunable suspended graphene–water interface.
栅极可调悬浮石墨烯-水界面的结构演化。
图1: 单层石墨烯monolayer graphene,MLG样品悬浮在水中。
图2:悬浮石墨烯MLG的栅极可调性。
图3:石墨烯-电解质界面的原位和频生成振动光谱sum-frequency vibrational spectroscopy,SFVS光谱。
图4:化学反应开始附近的和频sum-frequency,SF谱和循环伏安曲线。
(小注:斯特恩Stern双电层是指带电固体表面周围的反离子有一些因为静电吸引和范德华吸引的双重作用而与固体表面紧密结合,它们与结合在固体表面上的溶剂分子一起构成所谓的Stern(紧密)层,其余的反离子则扩散地分布在Stern层之外,构成双电层的扩散层部分。来自网络)
文献链接
Xu, Y., Ma, YB., Gu, F. et al. Structure evolution at the gate-tunable suspended graphene–water interface. Nature (2023).
https://doi.org/10.1038/s41586-023-06374-0
https://www.nature.com/articles/s41586-023-06374-0
本文译自Nature。
来源:今日新材料
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