中国科学院合肥物质科学研究院Nature-钙钛矿太阳电池

   钙钛矿太阳电池经过迅速发展后，目前电池效率提升速度明显放缓。虽然传统界面钝化及结晶调控方法很大程度上推动了电池效率提升，但针对钙钛矿体相内优化的研究仍未获得很大突破。钙钛矿薄膜内往往不可避免地会发生相分离现象，研究团队前期工作表明有效管理卤素相分离有助于提高器件性能（Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 2213932）。高效率钙钛矿材料往往通过采用纯碘体系下的阳离子掺杂组分获得，尤其是FA_1-xCs_xPbI₃体系，不同的阳离子组分在钙钛矿体相面外方向的分布对钙钛矿体相载流子扩散及界面抽取至关重要。深入研究阳离子面外方向分布不但有助于理解钙钛矿体相载流子动力学过程，更有望推动钙钛矿太阳电池效率的进一步提升。但是钙钛矿体相的不同阳离子组分分布、以及影响电池稳定性和效率损失的原因目前尚不清楚。

    基于此，研究团队从FA_1-xCs_xPbI₃体系出发，通过元素定量分析研究了甲脒（FA）与铯（Cs）阳离子的纵向分布，结合飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）与X射线光电子谱（XPS），深度剖析发现无机Cs阳离子倾向于沉积在薄膜底部，有机FA阳离子在薄膜上界面处富集。在此基础上，研究团队对钙钛矿薄膜晶相分布进行了深度剖析。通过掠入射X射线衍射（GIXRD）与薄膜截面的透射电镜（TEM）分析，证明了在薄膜底部存在面间距较小的晶相，并且在薄膜底部显示出与富Cs钙钛矿相关的特征信号。这些实验充分说明阳离子面外方向的梯度不均匀分布，这也是首次可视化验证了钙钛矿薄膜的阳离子组分在面外不均匀分布。

    研究团队通过原位试验方法进一步分析了这种梯度不均匀分布的原因，发现不同阳离子在结晶及相转变过程中的速率差过大是导致组分不均匀的主要原因。进而，团队设计了PSP分子以弥补不同阳离子间的结晶与相转速率差，制备出均匀化的钙钛矿薄膜。这种阳离子组分均匀分布的钙钛矿薄膜有效抑制了由底部富Cs相带来的准I型能级排列，极大程度上提升了载流子寿命及扩散长度，加强了载流子界面抽取。

    研究团队利用PSP策略制备的反式钙钛矿太阳电池获得了26.1%的最高效率，认证效率为25.8%。此外，经2500小时最大功率电追踪后（MPPT），未封装的器件仍保持其初始 PCE 的 92% 的可靠运行稳定性。该研究工作表明，通过均匀化钙钛矿组分面外分布可获得优异电池性能，开辟了提升电池器件稳定性的新途径，有望打破钙钛矿太阳电池的效率瓶颈，为进一步提升高效、稳定的钙钛矿太阳电池提供了明确的方向，对推动PSCs走向商业化发展具有重要意义。

    固体所博士研究生梁政为该论文第一作者，南方科技大学章勇博士、固体所博士研究生徐慧芬为共同第一作者，固体所潘旭研究员为论文的第一通讯作者，固体所叶加久博士、成均馆大学Nam-Gyu Park教授和华北电力大学戴松元教授为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省杰出青年基金、合肥研究院院长基金等项目资助。